学院隋凝&朱之灵团队在压电光催化领域取得新进展

英国威廉希尔唯一官网隋凝/朱之灵团队在压电光催化研究方便取得新的进展,相关成果以“Interconversion of sp-Hybridized Chemical Bonds Induces Piezoelectric Enhanced Photocatalysis”为题发表在化工领域TOP期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy》上(影响因子22.1,中科院一区Top),环境学院硕士研究生冯文博为第一作者,英国威廉希尔唯一官网隋凝副教授、朱之灵副教授、白强讲师以及环境学院王丽娜副教授为论文的通讯作者。WilliamHill中文官方网站为第一作者及唯一通讯作者单位。该研究得到了国家自然科学基金和山东省自然科学基金的资助。论文链接为https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337324001826

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压电光催化技术是一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术。具有局域表面等离子体共振(LSPR)特性的金属纳米结构表现出可调的吸收特性,并在可见光范围内产生能量有利的热载流子。通过将压电效应与LSPR效应相结合,机械刺激引起的极化所产生的内置电场可促进光激发产生的热电子和空穴的分离。这种对界面上电荷迁移行为的有效调制,加上LSPR和压电的协同效应,可进一步提高光催化活性。目前的研究已经探索了将LSPR效应与压电光催化相结合以增强催化活性的方法,这种增强涉及利用异质结构中表面热电子与压电效应的耦合。然而,压电半导体中分离的电子和空穴会向催化剂表面迁移,在催化剂表面发生快速重组,从而阻碍了空间电荷的有效分离,并严重限制了与其他活性材料形成的界面之间的传输。此外,由于LSPR效应,热载流子的短寿命(飞秒到纳秒级)与化学反应的长时间尺度(毫秒到秒级)不匹配,进一步抑制了质子光催化的催化活性和效率。因此,通过提高电荷转移率和降低热电子-空穴对的重组率来提高光催化剂的催化效率至关重要。

本研究构建了一种由钛酸钡/石墨炔/金纳米纤维(BTO/GDY/Au NFs)组成的异质结构。石墨炔(GDY)层的加入起到了电子海绵的作用,显著提高了压电光催化活性,其降解速率常数是BTO/Au的3.3倍。理论计算表明,BTO在超声下会发生弹性形变,从而导致GDY在7.1至10.4 Å的晶格常数范围内发生拉伸和压缩,这种形变诱导了sp杂化的C≡C向C=C的可逆转换,释放出的电子可与金纳米粒子(Au NPs)产生的热空穴复合。因此,更多的热电子能够参与催化反应过程。此外,BTO/GDY/Au NFs在快速降解废水中的有机染料和抗生素方面表现出优异的催化性能,同时还能抑制细菌繁殖。上述结果验证了这种异质结构在实际应用中的可行性。总之,本研究提出了一种新型压电光催化剂,其中GDY中sp杂化化学键的相互转化可作为电子供体,从而显著提高压电光催化性能。

BTO/GDY/Au NFs的压电增强光催化机理图